את לימודי המוזיקה של שמר יש לזקוף לזכותה של אמה, רבקה ספיר, שהתעקשה בכל מאודה על חינוכה המוזיקלי. בגיל שש קיבל המשק במתנה פסנתר, וכבר בילדותה ניגנה בקבלות השבת בקיבוץ והנחתה ערבי שירה בציבור.

בסיום לימודי המוזיקה חזרה שמר לקיבוץ כנרת ושימשה שם מורה למוזיקה בגן הילדים המקומי. בזכות החסך בשירי ילדים, כתבה שמר את קובץ שיריה הראשון, "שירים מכנרת", ובהם: "הדואר בא" ו"שבת".

בעקבות לימודיה נדחה שירותה הצבאי, וכך, באיחור של ארבע שנים, גויסה לצה"ל. תחילה עשתה טירונות, ובהמשך אף השתתפה בקורס מ"כים. אחר כך פגשה את קצין החינוך של להקת הנח"ל דאז, וזה צירף אותה לשורותיו.

שמר כתבה פזמונים ללהקת פיקוד המרכז וללהקת פיקוד צפון, ואת השיר "הופה היי" ("אנו הולכים בדרך"), שזכה להצלחה ובמקום הראשון בתחרות הזמר הבינלאומית באיטליה ב1960, כתבה והלחינה לתוכנית צבאית ששודרה בקול ישראל. השיר תורגם בהמשך לאיטלקית ולאנגלית.

שמר היתה הראשונה שכתבה על תופעת ההטרדות המיניות של החיילות בצה"ל בשנות השבעים בשירה "ולס להגנת הצומח": "רק עליי אין החוק משגיח. רק עליי איש אינו שומר...הסתכלו מה שקורה לי בדרך. כל אחד עובר, חוטף, קוטף, קולע לו זר".

שמר, שהיתה מזוהה פוליטית עם הימין ועם גוש אמונים, הביעה תמיכה פומבית במתיישבי חבל ימית. שירה "על הדבש ועל העוקץ" יוחס לפינוי ימית, אם כי למעשה, מדובר בשיר אישי; שיר ניחומים לאחותה, שבן זוגה טבע בצלילה בחופי סיני.

נעמי שמר היא הראשונה שכינתה את תל אביב "עיר לבנה", בשירה זה על העיר .

"ירושלים של זהב" נכתב לאחר שטדי קולק, ראש עיריית ירושלים דאז, ביקש ממנה לכתוב שיר מיוחד לירושלים, לפסטיבל הזמר ששודר ברדיו ב-67'. לאחר שחרור ירושלים, הוסיפה שמר את הבית, שנפתח במילים "חזרנו אל בורות המים". היא בחרה לסיים את השיר ב"קטונתי מצעיר בנייך ומאחרון המשוררים"

השיר "לו יהי" נכתב בהשארת ""Let it Be של הביטלס, בימים הראשונים למלחמת יום הכיפורים. מילותיו הביעו תקווה ותפילה אישית לשובם בשלום של החיילים.

שנים לפני מותה כתבה נעמי את השיר "עצוב למות באמצע התמוז". סיפורה מגיע אל סופו כשמחלת הסרטן הכריעה אותה בז’ בתמוז, תשס"ד.